Tosh empezó a grabar bajo el nombre de Peter Tosh, y lanzó su debut como solista, Legalize It, en 1976 y con CBS Records. La canción pronto se convirtió en un himno para los partidarios de la legalización de la marihuana, los amantes del reggae y los rastafaris en todo el mundo, y fue una de las favoritas en los conciertos de Tosh.
Peter Tosh junto a Robbie Shakespeare, 1978.
Mientras Marley predicaba su mensaje de "One Love", Tosh arremetía en contra de la hipocresía del "shitstem" (así llamaba él al sistema). Siempre con un enfoque militante, lanzó Equal Rights en 1977, unos de los mejores discos de reggae de la historia. Tosh formó la banda Word, Sound and Power que iban a acompañarlo en las giras de los siguientes años.
En 1978 Tosh firmó con Rolling Stones Records, con el lanzamiento del álbum Bush Doctor, que introdujo a Tosh en un público más amplio. El single del álbum (un cover de The Temptations), "Don't Look Back", realizado a dúo con el cantante de los Rolling Stones, Mick Jagger, y con coros de Neville Bardoli, convirtió a Tosh en uno de los más populares artistas de reggae. Tosh huía así de la censura que tenía en Jamaica, llegando a asegurar en ocasiones que se sentía con más libertad en los E.E.U.U., a pesar de referirse a ellos como "A-sad-ca" (un juego de palabras con A-merry-ca, entendiéndose "merry" como feliz, y "sad" como triste), lo cual indica que a pesar de tener más libertad, los E.E.U.U. en aquella época representaban valores contra los que él luchaba en sus canciones.
En el concierto gratuito One Love Peace Concert, en 1978, Tosh encendió un porro y dio un discurso sobre la legalización del cannabis acusando aMichael Manley y Edward Seaga, que estaban entre los asistentes, por su fracaso en aprobar dicha legislación. Además les acusó de vender los recursos de Jamaica y no hacer nada por el beneficio de la gente. Fue en ese mismo concierto cuando Tosh pronunció una de sus frases más famosas: "...yo no creo en política, pero sufro las consecuencias".
Varios meses después fue detenido por la policía cuando salía de la disco "Skateland" en Kingston y fue duramente golpeado por, al menos 10, agentes mientras estaba bajo custodia policial. Esta brutal paliza que sufrió le dejó un brazo roto, y una brecha en la cabeza por la que le tuvieron que dar más de 20 puntos. Según declaraciones en una entrevista posterior, Tosh no se defendió durante la paliza y aseguró que los agentes dejaron de golpearlo cuando pensaban que ya había muerto. Lejos de avergonzarse, mostró orgulloso sus cicatrices, y este hecho no hizo sino reforzar su lucha en contra de las injusticias.
Con Mystic Man (1979), y posteriormente Wanted: Dread and Alive (1981), lanzados con la discográfica de los Rolling Stones, Tosh trató de ganar algo de éxito comercial, manteniendo sus puntos de vista militantes, pero no llegó a ser un gran éxito, si los comparamos con los de Marley. Experiencias violentas y con la policía hicieron que compusiese la canción "Bumbo Klaat", del disco "Wanted: Dread And Alive". Esta frase es una de las expresiones más groseras en Jamaica, tanto que si se usaba en público era un delito penado con la cárcel. Esto, sin embargo, no detuvo a Peter, pues él vio en es frase una de las claves de Jamaica para luchar contra lo que él llamaba "malos espíritus". A partir de ese día, nunca se comprometió a dejar de decir "Bumbo Klaat". Ese mismo año, Tosh apareció en el video de los Stones, Waiting on a Friend.
Después del lanzamiento en 1983 de Mama Africa, Tosh se auto-exilió buscando asesoramiento espiritual de los "hombres medicina" tradicionales de África, mientras trataba de librarse de los acuerdos con las distribuidoras de sus discos en el sur de África.
Tosh también intervino en la oposición internacional al Apartheid de Sudáfrica, participando en varios conciertos en su contra y reflejando su postura en varias canciones como "Apartheid" (1977, re-grabada 1987), "Equal Rights" (1977), "Fight On" (1979), y "Not Gonna Give It Up" (1983).
Tras volver a Jamaica tras su viaje a África, se puso a trabajar en un proyecto con Bunny Wailer, que consistía en intentar "resucitar" a los "Wailers" originales (ya sin Bob Marley, fallecido), pero que sin embargo no pudo llevarse a cabo debido a la muerte de Peter Tosh.
Por esa época había estado trabajando en un nuevo disco, No Nuclear War (1987), que había sido íntegramente realizado en E.E.U.U., y contaba con muy buen material. Sin embargo, Peter Tosh murió, y aunque la discográfica aseguró que no iba a aprovechar el filón de su muerte para sacar el nuevo disco al mercado, semanas después ya vio la luz. El disco ganó ese mismo año un Grammy a la mejor producción de reggae de 1987.
En 1991 se estrenó Stepping Razor - Red X, una película-documental de Nicholas Campbell, producida por Wayne Jobson y basada en una serie de grabaciones del propio Tosh, que narraba la historia de la vida del artista, su música y su muerte prematura.